JACS：二维钙钛矿中通过激子结合能调控自旋弛豫寿命

2021-11-14

金属卤化物钙钛矿半导体材料的光激发自旋受到广泛关注，因为这种材料中的电荷和自旋自由度能够调控实现自旋激发中在较低的能源消耗中进行，能够用于发展具有快速自旋转换能力的电子学器件。

在钙钛矿材料中，低维度钙钛矿受到特别关注，因为其中的金属-卤原子八面体的对称性较低，自旋-轨道耦合效应较高，因此能够显著提高自旋简并。低维度钙钛矿材料中理解长程自旋极化寿命，自旋弛豫现象非常必要。

有鉴于此，美国国家可再生能源实验室Matthew C. Beard、陈熹翰等报道在一系列2D铅基卤化物钙钛矿材料中的自旋选择性激发激子，作者通过时间分辨、极化分辨瞬态反射光谱进行表征和研究。

本文要点：

（1）

表征发现在室温条件和较低的激子密度时，在结合能较低的EOA₂PbI₄ (EOA=乙醇胺)中实现了长达~26 ps的自旋弛豫时间。

（2）

调控机理。在调控激子密度和激子结合能过程中，在较低的激子密度中主要的机理为D′yakonov–Perel (DP)，在较高的激子密度中主要的机理为Bir–Aronov–Pikus (BAP)。

本文研究结果为设计具有长自旋寿命的金属卤化物钙钛矿材料提供了设计理念和经验。

参考文献

Xihan Chen*, Haipeng Lu, Kang Wang, Yaxin Zhai, Vladimir Lunin, Peter C. Sercel, and Matthew C. Beard*, Tuning Spin-Polarized Lifetime in Two-Dimensional Metal–Halide Perovskite through Exciton Binding Energy, J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c08514

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c08514