AFM：通过定制能带对齐的界面建模——走向电化学稳定的全固态锂金属电池

Bunnny

2021-11-18

锂金属负极 (LMA) 和无机固态电解质 (SSE) 之间的界面不稳定性是全固态锂金属电池 (ASSLB) 中的一个关键问题。以前的研究集中在界面修饰方法以在 ASSLB 中实现长期循环稳定性。然而，在没有深入了解 LMA-SSE 接口的情况下制定策略仅限于现象学解决方案。此外，可充电电池通过电场内的电荷行为运行这一事实经常被忽视。近日，首尔大学Youn Sang Kim研究员和庆北大学Jeeyoung Yoo研究员等人报道了一种基于能带理论的界面建模。

文章要点

1）首次证明了基于能带理论的界面建模确实有效地克服了SSE对LMA的内在脆弱性。从LMA到SSE表面的不希望的电子传输导致的界面劣化被能形成界面能垒的钛化合物自诱导夹层 (TSI，LiTi₂(PO₄)₃) 排除。

2）通过在电解质表面沉积纳米级钛，本征不稳定的 LMA-SSE 界面得到了有效改善。与没有界面改性的原始电池相比，具有钛沉积 LATP 的锂对称电池表现出显着增强的电化学可靠性。此外，界面改性电池在各种电流密度下的长期循环过程中保持其电化学稳定性和电均匀性。具有TSI的锂对称电池在 1000 次循环后成功保持其恒定的过电位和显着降低的阻抗，而没有界面改性的电池表现出不稳定的电压分布，并且很容易因重复的充放电过程而失效。这种改进是通过在阳极-电解质界面形成作为稳定锂离子导体和电子缓冲器的自感应夹层实现的。

参考文献：

Heebae Kim, et al. Interface Modeling via Tailored Energy Band Alignment: Toward the Electrochemically Stabilized All-Solid-State Li-Metal Battery. Adv. Funct. Mater. 2021, 2107555.

DOI：10.1002/adfm.202107555

https://doi.org/10.1002/adfm.202107555