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JACS：Cu(100)/Cu(111)作为CO2电化学还原C-C偶联高活性位点

纳米技术
2021-12-29


以CO2作为反应物进行电化学反应制备多碳有机化学品目前得到显著的发展，但是这个领域仍具有非常大的挑战。其中比较严重的困难是反应过程中生成C-C化学键的速率非常缓慢，甚至在中性电解液中仍非常缓慢。

有鉴于此，中国科学技术大学高敏锐等报道使用氧化物还原生成的Cu纳米粒子，其表面由6个{100}晶面和8个{111}晶面构成，这种催化剂在1 M KHCO3电解液（pH 8.4）中300 mA cm-2电流密度以74.9±1.7 %的法拉第效率进行CO2还原生成多碳产物。通过实验和计算结果验证Cu(100)/Cu(111)在CO2电化学还原反应中具有优异的C-C偶联产物选择性。

本文要点：

（1）

通过实验和理论计算结果结合，发现Cu(100)/Cu(111)界面具有比较合适的电子结构增强*CO吸附，降低C-C偶联反应的活化能，因此比Cu(100)晶面或者Cu(111)晶面具有更好的催化活性。

（2）

催化剂在300 mA cm-2电流密度中长达50 h持续工作中未见明显的催化活性衰减。

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参考文献

Zhi-Zheng Wu, Xiao-Long Zhang, Zhuang-Zhuang Niu, Fei-Yue Gao, Peng-Peng Yang, Li-Ping Chi, Lei Shi, Wen-Sen Wei, Ren Liu, Zhi Chen, Shaojin Hu, Xiao Zheng, and Min-Rui Gao*, Identification of Cu(100)/Cu(111) Interfaces as Superior Active Sites for CO Dimerization During CO2 Electroreduction, J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c09508

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c09508




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