ACS Catal：Cu簇/γ-Al2O3用于Plasma催化CO2加氢制甲醇

纳米技术

2022-01-08

Plasma催化CO₂氢化制备甲醇目前得到比较广泛的关注，但是人们对该反应的机理仍缺乏深入理解。有鉴于此，湖北工业大学张晓星、大连理工大学易颜辉等报道通过实验和理论计算结合，研究Cu/γ-Al₂O₃催化剂在Plasma-催化的CO₂氢化制备甲醇的情况。

本文要点：

（1）

通过实验，发现Cu/γ-Al₂O₃催化剂与CO₂/H₂ Plasma之间产生协同效应，当Cu的含量为4 wt %时，当CO₂的转化率达到10 %，产物中CH₃OH的选择性达到50 %。当气氛中加入H₂O(H₂O/CO₂=1/1)，CH₃OH的产率进一步达到65 %。而且，使用催化剂进行Plasma反应，反应生成CH₃OH消耗的能量比仅仅使用Plasma消耗的能量低20倍。

（2）

通过构建Cu₁₃/γ-Al₂O₃催化剂模型，考察发现Cu₁₃和γ-Al₂O₃之间具有双重界面作用：活化CO₂分子，能够强烈的吸附关键中间体，因此得以促进中间体的氢化还原。该反应过程中，反应活性Plasma物种通过Eley-Rideal (E-R)机理调控界面催化氢化反应速率，促进生成甲醇的关键中间体。H₂O分子与甲醇分子之间通过竞争吸附促进CH₃OH分子的脱附。

（3）

本文研究为Plasma催化用于CO₂氢化反应提供更加深入的理解，为发展通过担载型金属簇催化剂进行Plasma-催化转化其他类型小分子（CH₄, N₂, CO等）提供经验。

参考文献

Zhaolun Cui, Shengyan Meng, Yanhui Yi*, Amin Jafarzadeh, Shangkun Li, Erik Cornelis Neyts, Yanpeng Hao, Licheng Li, Xiaoxing Zhang*, Xinkui Wang, and Annemie Bogaerts, Plasma-Catalytic Methanol Synthesis from CO₂ Hydrogenation over a Supported Cu Cluster Catalyst: Insights into the Reaction Mechanism, ACS Catal. 2022, 12, 1326–1337

DOI: 10.1021/acscatal.1c04678

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c04678