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Angew：分子间能隙诱导硫化钴表面CoOOH表面高价钴物种的形成用于高效水氧化

Nanoyu
2022-01-17



过渡金属基电催化剂将进行表面重构，形成活性氢氧化物基杂化催化剂，被认为是析氧反应（OER）的“真正催化剂”。 目前，人们在理解表面重构方面进行了大量研究，但在识别基底效应带来的性能提高的原因方面却很少。

近日，武汉大学Wei Luo报道了以硫化钴为模型催化剂，在各种硫化钴（CoSα，α = 2，4/3,1,9/8，3/4）表面原位电化学合成了非晶态CoOOH层。

文章要点

1）研究发现，通过调节CoSα物种的导带最小值（CBM）水平，可以合理地调节CoO2/CoSα结构重构的生成能。CoSα的CBM能级下移与CoOOH的价带最大值（VBM）相匹配，使CoSα与CoOOH之间的分子间能隙（GAP）减小。

2）结合原位光谱方法，如电子顺磁共振、原位拉曼光谱、电化学测试和密度泛函理论计算，研究人员发现，由于具有最小的Δinter值，CoOOH/Co9S8中的Co物种更容易被氧化成CoO2，有助于获得最佳的OER性能。

 

参考文献

Na Yao, et al, Intermolecular Energy Gap-Induced Formation of High-Valent Cobalt Species in CoOOH Surface Layer on Cobalt Sulfides for Efficient Water Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202117178

https://doi.org/10.1002/anie.202117178




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