JACS：CdS–Pt体系中Pt粒径对光催化量子效率和水还原反应的影响

纳米技术

2022-01-29

将金属催化剂的粒径降低至纳米簇或者单原子能够有效的发展更高催化活性和价格具有更高优势的光催化体系，因为催化剂的粒径能够影响催化活性和光致电荷分离。但是这种作用对光催化反应整体性能的影响仍没有非常深入研究。

有鉴于此，西湖大学杨汶醒、埃默里大学 Tianquan Lian等报道通过结构明确的半导体-金属异质结，通过CdS纳米棒的顶点上生长Pt纳米粒子，对Pt纳米粒子粒径与光催化制氢反应量子效率的影响和变化规律进行研究，发现Pt纳米粒子粒径对光催化反应活性起到显著影响。

本文要点：

（1）

当Pt纳米粒子的粒径从0.7±0.3 nm增加至3.0±0.8 nm，CdS-Pt纳米材料的光催化制氢反应量子效率从0.5±0.2 %提高至38.3±5.1 %，量子效率提高了接近2个数量级。

通过瞬态光吸收表征发现CdS纳米粒子向Pt的电子转移随着Pt纳米粒子粒径的提高而增加，标度关系表现d^5.6。这个结果说明Pt纳米粒子粒径增加有助于提高量子效率。

（2）

通过动力学模型理解实验观测结果，说明影响光催化反应整体反应效率的因素包括：通过空穴传输、电子传输、空穴俘获等电荷分离；以及水还原反应步骤；电子传输的量子效率；水分子还原反应。

本文研究结果说明提高量子效率需要从改善电荷分离、设计更有效的半导体-金属复合光催化剂两个角度出发，特别是调控金属纳米粒子的粒径。

参考文献

Yawei Liu, Wenxing Yang*, Qiaoli Chen, David A. Cullen, Zhaoxiong Xie, and Tianquan Lian*, Pt Particle Size Affects Both the Charge Separation and Water Reduction Efficiencies of CdS–Pt Nanorod Photocatalysts for Light Driven H₂ Generation, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.1c11745

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c11745