Nat Commun：用于高效光电化学水分解的Ta3N5薄膜光阳极的界面工程

Nanoyu

2022-02-07

界面工程是提高薄膜半导体太阳能转换器件效率的一种有效策略。Ta₃N₅薄膜光阳极是一种很有前途的光电化学（PEC）水分解候选材料。然而，在设计Ta₃N₅薄膜光阳极的底部和顶部界面方面，仍然缺乏协同一致的研究。

近日，电子科技大学李严波教授报道了一种基于n型掺铟氮化镓（In：GaN）和p型掺镁氮化镓（Mg：GaN）协同设计的Ta₃N₅/电极和Ta₃N₅/电解质界面。

文章要点

1）由于异质结构中的全氮化物成分可以通过氧化物前驱体的一步热氮化过程来获得，因此可以实现In：GaN/Ta₃N₅/Mg：GaN的“n-i-p”异质结构。In：GaN和Mg：GaN界面层不仅由于形成的“n-i-p”异质结具有所需的能带排列而促进从Ta₃N₅中选择性地提取电荷，而且由于Ta₃N₅和GaN层之间形成晶格匹配的界面而钝化界面陷阱。

2）结果表明，采用高活性析氧反应(OER)助催化剂对In：GaN/Ta3N5/Mg：GaN光阳极进行改性后，ABPE从原始Ta₃N₅光阳极的2.29%显著提高到In：GaN/Ta₃N₅/Mg：GaN光阳极的3.46%。

3）详细的机理研究表明，In：GaN层主要通过In掺杂产生的中间禁带选择性地从Ta₃N₅中提取光生电子，从而提高体电荷分离效率。另一方面，Mg：GaN层主要通过钝化Ta₃N₅中的表面陷阱来提高表面电荷注入效率。

这些结果表明，利用半导体吸光材料的界面工程来构建带向异质结和钝化界面缺陷是提高人工光合器件太阳能-燃料转换效率的有效策略。

参考文献

Fu, J., Fan, Z., Nakabayashi, M. et al. Interface engineering of Ta3N5 thin film photoanode for highly efficient photoelectrochemical water splitting. Nat Commun 13, 729 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-28415-4

https://doi.org/10.1038/s41467-022-28415-4