西南大学&南洋理工AM: 重新认识水性锌锰电池在硫酸盐电解质中的反应机理---硫酸锌氢氧化物的重要作用
北2北
可充水溶液Zn-MnO2电池凭借其低廉的成本和高安全性等优势二成为新一代储能电池中的宠儿。不过，水溶液Zn-MnO2电池的电荷存储机制仍然很不明确。其主要机制包括在弱酸性或中性电解液中转化反应和阳离子嵌入脱出反应，以及在强酸性电解液中的MnO2/Mn2+溶解-沉积反应。近日，西南大学包淑娟教授和徐茂文教授以及新加坡南洋理工范红金教授等对水溶液Zn-MnO2电池在硫酸电解质中的电化学反应机制进行了重新确认并对Zn4SO4·(OH)6·xH2O (ZSH)的重要作用进行了研究。
本文要点
1） 研究人员提出了一种ZSH辅助的沉积-溶解反应模型，该模型可以成功地解释水溶液Zn-MnO2电池在酸性电解液中的电化学行为。当MnO2被用作正极材料时，其作用是在首周放电过程中促进ZSH的沉积并向电解液中释放Mn2+。而在后续电化学循环过程中电池的容量贡献主要来自于ZSH与层状ZnxMnO(OH)2纳米片之间的可逆转化。这一动态过程是由局部pH的变化调制完成的。
2） 研究人员认为该模型可以通用于各种以正极或者硫酸盐电解液的形式涉及Zn2+和Mn2+的电池体系。他们基于该模型对其他非MnO2正极材料（比如纯ZSH、MgO、ZnO和CaO等正极）的水溶液锌电池的电化学行为进行了分析解读。实验结果表明，提高ZSH与层状ZnxMnO(OH)2纳米片之间转化反应的可逆性是改善电池稳定性的重要手段。
3） 该模型同样适用于弱酸性（pH~4）硫酸盐电解质溶液，并可能与Mn2+在强酸性溶液中的溶解-沉积反应不矛盾。
参考文献
Hao Chen, ChunlongDai, Fangyuan Xiao, Qiuju Yang, Shinan Cai, Maowen Xu, Hong Jin Fan and Shu-Juan Bao, Re-Understanding the Reaction Mechanism of Aqueous Zn-Mn Battery in Sulfate Electrolytes: Role of the Zinc Sulfate Hydroxide, Advanced Materials, 2022
DOI: 10.1002/adma.202109092
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