ACS Catal：常压表征IrO2(110)界面CH4氧化反应机理

纳米技术

2022-02-16

佛罗里达大学Jason F. Weaver等报道通过常压XPS（AP-XPS）表征技术研究CH₄在IrO₂(110)薄膜（生长于Ir(100)基底）于1 Torr压力进行CH₄氧化反应。

本文要点：

（1）

发现在反应气氛中含有95 % CH₄和500-650 K温度区间内进行催化反应，IrO₂(110)未见明显的还原，这种结果说明IrO₂ (110)能够在比较广泛的温度区间和含有CH₄的混合气氛中进行CH₄的催化氧化反应。

（2）

在CH₄催化氧化反应过程中，在IrO₂(110)晶面上发现较高覆盖度OH官能团和含碳氧化中间体。发现多余的OH官能团直接键合在配位不饱和Ir原子上，反应过程中生成多余OH官能团的现象说明在富含氧物种的IrO₂(110)晶面上能够在较高的CH₄含量条件时保持稳定，说明O₂的解离吸附比CH₄的活化和形成界面中间体更容易发生。在各种不同的反应环境，氧化状态的表面物种容易生成组成为CH_yO₂物种。CH₄转化为CH_yO₂界面物种，在CH₄/O₂竞争性吸附、界面上的高氧化活性化学吸附氧物种都是主要的界面中间体现象。

参考文献

Rachel Martin, Christopher J. Lee, Vikram Mehar, Minkyu Kim, Aravind Asthagiri, and Jason F. Weaver*, Catalytic Oxidation of Methane on IrO₂(110) Films Investigated Using Ambient-Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy, ACS Catal. 2022, 12, 2840–2853

DOI: 10.1021/acscatal.1c06045

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c06045