Angew：新型催化剂结构设计降低甲烷氧化偶联反应温度

纳米技术

2022-02-19

通过MnO_x-Na₂WO₄/SiO₂作为催化剂进行甲烷氧化偶联能够直接生成C_2-3产物，但是该反应的起始温度非常高，因此导致实现商业化过程面临的最大阻碍。而且该催化反应的反应机理仍没有很好的理解。

有鉴于此，华东师范大学路勇、赵国锋等报道发展了一种能够在较低温度具有催化活性和选择性的MnO_x-Na₂WO₄/SiO₂催化剂，在SiO₂担载基底中含有反应活性更高的Q²结构SiO₂，这种催化剂能够在660 ℃在23 %的甲烷转化率实现72 %的C_2-3产物选择性。

本文要点：

（1）

通过实验和理论计算研究发现，在MnO_x-Na₂WO₄/SiO₂催化剂中含有大量的Q²结构，能够更加容易的形成MnSiO₃，因此降低了OCM催化反应中包含的Mn³⁺-Mn²⁺化学价态循环起始温度。

机理。当体系中含有Na₂WO₄时，MnSiO₃通过SiO₂参与的反应过程：Mn7SiO₁₂ + 6SiO₂ →7 MnSiO₃ + 1.5 O₂。在这个反应过程中Na₂SiO₄能够降低反应循环所需温度，而且导致该催化剂选择性的生成C_2-3产物。

（2）

本文研究结果为设计通过新型Mn³⁺-Mn²⁺氧化还原反应过程进行催化OCM，得以降低反应点火温度，为设计具有更高催化活性的催化剂提供经验。

参考文献

Jiaqi Si,Guofeng Zhao,Weidong Sun,Jincun Liu,Cairu Guan,Yong Yang,Xue-Rong Shi,Yong Lu, Oxidative Coupling of Methane: Examining the Inactivity of the MnO_x-Na₂WO₄/SiO₂ Catalyst at Low Temperature, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202117201

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202117201