Angew综述：分子催化剂CO2偶联制备多碳产物

纳米技术

2022-02-21

通过均相还原偶联反应将CO₂ 进行还原偶联生成C2+产物能够将可再生能源转化为化学能量载体分子，为实现“碳中和”的燃料或者其他高附加值产品提供可能性和机会。虽然目前通过异相催化的方法得到广泛的研究，但是均相催化反应并没有得到广泛研究关注。

在一些工作中展示了分子催化剂能够很好的进行CO₂还原偶联反应制备C2+产物的能力，比如通过均相分子催化剂能够实现更加准确的控制产物的选择性，有助于加深对反应机理的理解。

有鉴于此，莱布尼茨催化研究所Matthias Beller等综述报道讨论目前在热催化和电催化领域中通过CO₂还原偶联制备C2+的相关最新进展，此外对CO的还原偶联反应进行讨论，将CO偶联反应作为CO₂还原反应的中间体过程，可能在未来实现发展新型催化剂。

本文要点：

（1）

通过分子催化剂对CO₂进行单电子还原能够将两个CO₂分子以偶联的方式生成草酸盐，这种产物是CO₂偶联反应得到的结构最简单的产物。目前人们发现通过电催化CO₂还原反应能够生成还原程度更高的产物，比如乙酸或者乙醇。以往的相关报道中通过高丰度元素构建的分子催化剂能够生成CO或者甲酸的实现优异接近100 %的电催化CO₂还原法拉第效率。

（2）

目前由于分子催化剂的发展，一系列相关研究能够通过电催化反应的方法得到C₂₊产物，虽然这种生成C₂₊产物的性能较低，现有技术无法大规模化。但是，进一步调节催化剂结构为这种均相催化剂的实用化提供机会和可能。

参考文献

Hong-Qing Liang,Torsten Beweries,Robert Francke,Matthias Beller, Molecular Catalysts for Reductive Homocoupling of CO2 towards C2+ Compounds, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202200723

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202200723