Nature子刊：不怕水的钙钛矿光催化产氢！

       光催化HI产氢是一种重要的H₂生产途径，其产生的I₂/I₃^-还能够进一步发生化学反应，得到有用的化学品，使整个反应形成闭合回路。相比于水裂解的4电子过程，HI裂解仅需要2个电子，过电位更低。利用Nafion隔离的Si纳米线光电化学电极，光催化裂解HI产氢效率达到0.6%；利用WSe₂作为光电化学电极，光催化裂解HI产氢效率一度高达4.2%。

  
       主要问题之一在于：HI水溶液为强酸性，绝大部分半导体和金属不能在酸性溶液中作为光电极、催化剂和共催化剂，极大地限制了光催化HI产氢技术的发展。

   
       有鉴于此，Park等人利用动态平衡稳定的MAPbI₃作为光催化活性材料，在HI水溶液中实现了廉价、易规模化的光催化HI产氢技术。

 

图1. MAPbI₃在可见光催化HI裂解产氢示意图

 

众所周知，遇到水汽容易分解是钙钛矿的天性。考虑到MAPbI₃作为一种水溶性离子化合物，当离子浓度饱和之后就会产生沉淀，研究人员研究了饱和MAPbI₃在HI水溶液中的平衡分解和沉淀行为。研究发现，当[I⁻] ≤ [H⁺], pH ≤−0.5, −log[I⁻] ≤−0.4条件下，四方相MAPbI₃能稳定存在，在不需要共催化剂的情况下进行产氢。

利用Pt作为共催化剂，实现了0.81%的太阳光催化产氢效率。经过160h连续光照，催化效果未见明显衰退。

 

图2. MAPbI₃在HI水溶液中的动态平衡

 

图3. HER活性

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Sunghak Park, Woo Je Chang, Ki Tae Nam et al. Photocatalytic hydrogen generation from hydriodic acid using methylammonium lead iodide in dynamic equilibrium with aqueous solution. Nature Energy 2016, 2, 16185.