Angew：低压SiCl4处理催化二甲醚羰基化提高丝光沸石T3位铝原子数

先知报道

2022-03-07

控制铝原子在沸石框架中的位置对于理解催化反应系统的结构-性能关系和定制催化剂设计至关重要。有鉴于此，中科院大连化学物理研究所的刘中民、于政锡等研究人员，报道了低压SiCl₄处理催化二甲醚羰基化提高丝光沸石T₃位铝原子数。

本文要点

1）研究人员报告了一种通过低压SiCl₄处理（LPST）将丝光沸石（MOR）框架铝原子优先重新定位到所需T₃位置的策略。

2）高场²⁷Al NMR用于确定MOR样品骨架铝的准确位置。结果表明，在最佳条件下，73%的骨架铝原子位于LPST后的T₃位，这使得二甲醚（DME）羰基化反应的MOR沸石中的活性中心可控地生成和增强，具有更高的乙酸甲酯（MA）选择性和更长的寿命（25倍）。

3）进一步的研究表明，铝重定位机制包含铝原子从母体MOR框架中同时提取、迁移和重新插入。

本文研究的方法可能适用于其他沸石，以控制铝的位置。

参考文献：

Rongsheng Liu, et al. Increasing the Number of Aluminum  Atoms in T₃ Sites of a Mordenite Zeolite by a Low-pressure SiCl₄ Treatment to Catalyze Dimethyl Ether Carbonylation. Angewandte Chemie, 2022.

DOI：10.1002/ange.202116990

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.202116990