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JACS：Au22H3杂配簇高活性电催化CO2还原

纳米技术
2022-03-16


对于异相催化剂，构建结构明确的催化位点一直都是非常巨大的挑战，因为从分子级别控制界面化学非常困难。

有鉴于此，加州大学河滨分校江德恩、布朗大学孙守恒、王来生等报道Au22H3杂配物纳米簇催化剂（[Au22H3(dppe)3(PPh3)8]3+）的合成和CO2电催化。

本文要点：

（1）

催化剂由两个Au11单元通过6个配位不饱和Au原子相连，催化剂中的3个H原子与6个配位不饱和Au原子在CO2还原生成CO的反应中起到关键作用。

在-0.6 V vs RHE进行CO2还原CO的反应中达到92 %法拉第效率，质量活性达到134 A/gAu。在连续10 h催化反应过程中，CO部分电流密度和CO法拉第效率基本保持不变，说明Au22H3催化剂具有优异的稳定性。

（2）

Au22H3结构催化剂的性能是目前有关报道电催化CO2还原反应领域一种性能最好的催化剂，通过DFT计算模拟，发现氢配位的Au原子是催化活性位点，在该催化活性位点有助于生成关键中间体*COOH。

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参考文献

Ze-Hua Gao, Kecheng Wei, Tao Wu, Jia Dong, De-en Jiang*, Shouheng Sun*, and Lai-Sheng Wang*, A Heteroleptic Gold Hydride Nanocluster for Efficient and Selective Electrocatalytic Reduction of CO2 to CO, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c00725

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c00725




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