Science：电化学膜反应器中甲烷直接转化制芳烃！

甲烷气体的运输非常昂贵，所以，对于大规模CH₄气体，一般先转化为CO和H₂，然后进行液化运输。对于残余的小规模甲烷，考虑到经济问题，通常都被烧掉或者不进行提取。

甲烷芳构化反应（6CH₄ ↔ C₆H₆ + 9H₂）（简称MDA）利用具有形貌选择性的Mo/Zeolite催化剂直接将甲烷转化为可运输的液体，是一项用于探测天然气资源的关键技术，非常适合小规模甲烷的液化转化。

这个反应主要存在以下两个问题：

1）就热力学而言，这种单通道转化非常受限，H₂需要被移除来驱动反应进一步进行。

2）就动力学而言，催化剂容易积碳失活。

为了解决这个问题，前人进行了许多努力，但是都不是很理想。譬如，利用Pt基或者陶瓷膜催化剂移除H₂，提高转化率的同时，积碳情况更加严重。近来，又有一些通过调节沸石孔结构和酸性，并将少量CO₂，CO，H₂O，H₂和CH₄一起通入反应器的方法，试图提高反应稳定性，依然是收效甚微。

 

图1. 电流控制的膜反应器装置

 

有鉴于此，Morejudo等人报道了一种基于BaZrO₃的具有电化学特性的MDA膜反应器，质子和氧化离子到MDA反应器具有良好的传导特性。在整个过程中，一边通过电化学方法沿着膜反应器连续去除H₂，一边又通过分散注入O₂来抑制催化剂积碳，实现了甲烷高效、稳定地转化为苯。

这种基于电化学的共离子（co-ionic）膜反应器确保了高达80%的碳效率，大大提高了这种技术的经济可行性。

 

图2. Mo/MCM-22催化剂在膜反应器中的催化性能

 

 

图3. MDA膜反应器中的整个流程图

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S. H. Morejudo, J. M. Serra, C. Kjølseth et al. Direct conversion of methane to aromatics in a catalytic co-ionic membrane reactor. Science 2016, 353, 563-566.