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Angew:单原子W-PdO高活性耐水低温甲烷燃烧催化

纳米技术
2022-04-17


改善甲烷燃烧催化剂的低温抗水蒸汽性能对于工业化应用而言非常重要,但是同时具有非常大的挑战。

有鉴于此,清华大学王定胜、北京工业大学戴洪兴、刘雨溪等报道在Pd纳米粒子上通过多步骤方式合成了原子分散的W位点,随后在对催化剂进行活化后,在PdO表面上形成Pd-O-W1纳米界面结构,这种处理的催化剂具有比传统甲烷燃烧催化剂更好的抗水能力。

本文要点:

(1)

通过多种表征方法,验证了甲烷燃烧反应包括水分子参与,以过氧羟基在催化剂表面参与反应。通过DFT计算模拟,发现通过W单原子提供电子,因此Pd的d带中心位点能量提高,显著改善O2的吸附和活化

(2)

在水参与的甲烷燃烧反应中,这种催化剂改变活化氧气分子的路径和催化反应机理,导致催化剂的耐水甲烷燃烧性能改善。这项工作为发展水热稳定单原子甲烷燃烧催化剂提供机会。

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参考文献

Zhiquan Hou, Lingyun Dai, Jiguang Deng, Guofeng Zhao, Lin Jing, Yueshuai Wang, Xiaohui Yu, Ruyi Gao, Xinrong Tian, Hongxing Dai, Dingsheng Wang, Yuxi Liu, Electronically Engineering Water Resistance in Methane Combustion with an Atomically Dispersed Tungsten on PdO Catalyst, Angew. Chem. Intr. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202201655

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202201655




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