JACS：带电电极-电解质界面上动态形成的表面活性剂组合促进CO2电还原

先知报道

2022-04-29

电催化反应发生在带电电极-电解质界面的纳米尺度空间中。众所周知，电极-电解质界面，也称为界面微环境，由于大量电解质的干扰及其随外加偏压的动态转变，很难研究。有鉴于此，华东理工大学的李春忠、江宏亮等研究人员，报道了带电电极-电解质界面上动态形成的表面活性剂组合促进CO₂电还原。

本文要点

1）研究人员使用商业银电极上的CO₂和H₂O电化学共还原作为模型系统，并结合季铵盐阳离子表面活性剂作为电解质添加剂。

2）研究人员探讨了界面微环境的偏压电位驱动的动态响应以及催化选择性的机制起源。通过综合原位振动光谱、电化学阻抗谱和分子动力学模拟，揭示了表面活性剂的结构随偏压的增加而从随机分布动态变化为近有序组装。

3）近乎有序的表面活性剂通过排斥孤立的水和抑制水定向成有序结构来调节界面水环境，并促进带电界面的CO₂富集。最终，形成的疏水-亲气界面微环境降低了水分解的活性，并增加了CO₂电还原为CO的选择性。

本文研究结果强调了通过有机添加剂调节界面微环境的重要性，其可以作为提高电合成和其他电化学性能的一种手段。

参考文献：

Wangxin Ge, et al. Dynamically Formed Surfactant Assembly at the Electrified Electrode–Electrolyte Interface Boosting CO₂ Electroreduction. JACS, 2022.

DOI：10.1021/jacs.2c02486

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c02486