Angew：Au-CuO-Janus结构催化异丙醇氧化脱氢制丙酮的协同效应

先知报道

2022-05-04

在温和条件下，通过选择性裂解醇的β-C–H键，将醇控制氧化为相应的酮或醛仍然是一个重大挑战。尽管金属/氧化物界面具有很高的活性和选择性，但由于大而厚的载体，界面位置远远不能满足需求。有鉴于此，北京工业大学的邓积光等研究人员，报道了Au-CuO-Janus结构催化异丙醇氧化脱氢制丙酮的协同效应。

本文要点

1）研究人员通过双金属原位活化和分离策略成功地开发了一种独特的Au-CuO-Janus结构（平均粒径=3.8 nm），具有超薄的CuO层（0.5 nm厚度）。

2）与单独的Au位相比，由于CuO的O原子和异丙醇的H原子之间的强亲和力，由此产生的Au-CuO界面位显著增强了异丙醇的吸附，并将β-C–H键断裂的能量势垒从1.44 eV降低至0.01 eV，实现超高丙酮选择性（99.3%），超过1.1 wt%AuCu_0.75/Al₂O₃ 100℃和大气压下的异丙醇转化率，97.5%。

3）此外，以SiO₂、TiO₂或CeO₂为载体的Au-CuO-Janus结构表现出显著的催化性能，对于其他来源于Fe、Co、Ni和Mn的可还原氧化物，其活性和丙酮选择性也得到了极大的提高。

本文研究有助于开发最大化界面位点构建和结构优化的策略，以高效激活β-C–H键。

参考文献：

Meng Guo, et al. Synergy in Au-CuO Janus Structure for Catalytic Isopropanol Oxidative Dehydrogenation to Acetone. Angewandte Chemie, 2022.

DOI：10.1002/anie.202203827

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202203827