Angew：黑磷量子点锚定在掺铁W18O49纳米线上用于高效光催化固氮

Nanoyu

2022-05-12

氨（NH₃）是生产化肥、塑料和其他化学品的重要原料，也被认为是理想的储氢载体。因此，探索一条环境友好的合成氨路线来替代传统的生产工艺具有重要意义。在众多的候选技术中，利用丰富的太阳能在常温下由氮气和水合成NH₃被认为是一种很有前途的方法。然而，已报道的大多数光催化剂用于氮还原（NRR）的转化率相对较低，主要是电荷复合严重，对氮气的化学吸附较弱，N-N三键解离困难。

近日，中科院兰州化物所毕迎普研究员报道了黑磷量子点的表面锚定和W₁₈O₄₉纳米线中的体铁掺杂显著促进了光催化NRR。NH₃生成速率可以达到187.6 6 μmol g^-1 h^-1，比原始的W₁₈O₄₉（18.9 μmol g^-1 h^-1）高出近一个数量级。

文章要点

1）首先用试剂改进的溶剂热法制备了Fe掺杂的W₁₈O₄₉纳米线（Fe/ W₁₈O₄₉），然后在强力搅拌下将其与BPQD在水溶液中混合，形成P-Fe/W₁₈O₄₉光催化剂。作为对比，还制备了未掺杂Fe和BPQD的原始W₁₈O₄₉纳米线。

2）综合实验和密度泛函理论计算表明，Fe掺杂可以通过降低功函数和升高缺陷带(d带)中心来增强光生电子的还原能力。此外，表面锚定的BPQDs由于具有更高的吸附能和有利的W-P二聚体成键方式，可以促进N₂的吸附/活化。

因此，表面BPQD锚定和体铁掺杂的协同作用显著提高了W₁₈O₄₉纳米线对NH3的光催化活性。

参考文献

Guojun Dong, et al, Anchoring Black Phosphorus Quantum Dots on Fe-Doped W₁₈O₄₉ Nanowires for Efficient Photocatalytic Nitrogen Fixation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202204271

https://doi.org/10.1002/anie.202204271