上海交通大学杨晓伟Angew: 配位调控助力高度可逆镁金属负极
北2北
2022-05-19
由于金属镁负极在醚类电解液中会表面形成一层钝化层，因此基于醚类电解液的可充镁电池的发展受到严重阻碍。近日，上海交通大学杨晓伟研究员通过追踪Mg2+在醚类电解液中的配位情况并对其进行调控，实现了金属镁负极在醚类电解液中的可逆稳定工作。
文章要点
1）研究人员研究了Mg2+与DME在热力学不稳定的溶剂化结构中的强烈的配位效应以及DME衍生的钝化层的形成。研究人员提出可以通过调控Mg2+与络合位点的配位相互作用来进行溶剂化壳层的设计，从而抑制表面钝化层的形成。
2）研究人员发现磷氧官能团中富电子的氧原子可以作为“楔子”来实现对配位层的调控，它可以取代与Mg2+配位的三个DME分子中的一个参与到溶剂化壳层中。这样可以增加Mg2+与DME分子之间的距离，实现对键合态DME分子形变的软化。同时，有机磷分子也会在金属镁负极表面发生分解，帮助阻塞电子传输并促进Mg2+的扩散。因此，Mg-Mg对称电池能够在较低的极化下实现长达600周的稳定循环。
参考文献
Wanyu Zhao et al, Tailoring Coordination in Conventional Ether-based Electrolytes for Reversible Magnesium Metal Anodes, Angewandte Chemie, 2022
DOI: 10.1002/anie.202205187
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202205187
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