郑南峰又发Science：光化学合成原子级分散Pd1/TiO2催化剂！

原子级分散的贵金属催化剂由于其高原子利用效率而表现出更高的催化活性。为了制备单原子催化剂，一般有以下几种方法：

1）降低金属负载量

2）提高金属-载体相互作用

3）利用载体上的空位或缺陷

 

整体来说，目前原子级分散催化剂主要存在以下两大挑战：

 

1）提高金属负载量：为了保证单原子不会团聚成纳米颗粒，目前原子级分散催化剂的金属负载量普遍较低，一般来说小于0.5%，因此不适合实际工业催化应用。

2）机理研究：弄清楚原子级分散催化剂是否提供特殊的活性位点，或者说，是否和传统催化剂经历同样的催化路径。

 

有鉴于此，厦门大学郑南峰教授和傅钢副教授及其合作团队在Science报道了一种室温制备高含量的、高稳定性的原子级分散Pd₁/TiO₂催化剂的光化学方法。本文第一作者刘朋昕博士等人利用光催化沉积在乙二醇保护的TiO₂纳米片上成功实现了单原子Pd的稳定分散，Pd负载量高达1.5%。

 

图1. 原子级分散Pd₁/TiO₂催化剂的制备方法

（PS：就这么简单？简直不敢相信！为什么我没有想到这个？cry！）

图2. 原子级分散Pd₁/TiO₂催化剂的形貌与结构表征

研究发现，这种单原子Pd₁/TiO₂催化剂能够通过不同于传统异相催化剂的异裂分解新路径活化氢气，对C=C和C=O双键的氢化表现出很好的活性。该催化剂催化氢化苯乙烯的TOF是商业Pd/C催化剂的9倍。而且，历经20次循环之后，催化剂活性并没有发生明显降低。另外，研究人员还发现，由于这种独特的活化氢气的路径，使得该单原子Pd₁/TiO₂催化剂催化氢化苯甲醛具有超高活性，其TOF是商业Pd/C催化剂的55倍！

图3. Pd₁/TiO₂催化剂对苯乙烯氢化的催化效果

图4. Pd₁/TiO₂催化剂的催化氢化机理

总之，这项工作

1）实现了高负载量、高稳定性原子级分散贵金属催化剂的制备，为廉价而又高效的原子级分散贵金属催化剂走向实际工业应用做出了重要贡献；

2）深入研究了其与众不同的催化活性位点和催化路径，是原子级分散贵金属催化剂研究领域的重大突破！

图5. Pd₁/TiO₂催化剂填补理论和实际的鸿沟

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Pengxin Liu, Yun Zhao, Gang Fu, Nanfeng Zheng et al. Photochemical route for synthesizing atomically dispersed palladium catalysts. Science, 2016, 352, 797-800.