Nat Commun：强酸性介质中以实用速率实现电化学氧还原制过氧化氢

Nanoyu

2022-05-24

在酸性介质中，特别是在质子交换膜(PEM)电极组装反应器中，电化学氧还原为过氧化氢(H₂O₂)存在选择性低和缺乏低成本催化剂的问题。

基于此，莱斯大学汪淏田教授，Xiao Zhang，得克萨斯大学奥斯汀分校Yuanyue Liu提出了一种阳离子调节界面工程方法，以提高在强酸性介质中以工业级速率电催化氧还原合成H₂O₂的性能。

文章要点

1）在酸性溶液中加入少量碱金属阳离子，可显著提高商业炭黑催化剂电催化氧还原（ORR）生成H₂O₂的选择性和稳定性，特别是在大ORR电流密度(超过400 mA cm⁻²)下。

2）对反应和局部环境的模拟表明，阳离子会优先被吸引到催化剂/电解质界面上，表现出“屏蔽效应”，挤压出催化剂/电解质界面上的质子，从而阻止生成的H₂O₂进一步还原为水。

3）为连续生产H₂O₂溶液，研究人员进一步开发了一种双PEM反应器。仅以0.03 M Na₂SO₄为阳离子源，实现了H₂O₂ FE的提升（~90%）和高稳定性（>500 h）。鉴于这一性能，有望在更实际的规模上通过可再生电力连续ORR以获得H₂O₂。

4）这种阳离子“屏蔽效应”也可用于其他电催化反应，如选择性将CO₂还原为燃料和化学品，或将N₂还原为氨。

参考文献

Zhang, X., Zhao, X., Zhu, P. et al. Electrochemical oxygen reduction to hydrogen peroxide at practical rates in strong acidic media. Nat Commun 13, 2880 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-30337-0

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30337-0