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王家成等Nature Commun：电化学原位氧化电催化甲醇氧化制甲酸

纳米技术
2022-05-25


发展更优异的制氢和生物质转化阳极催化剂，通过可再生能源进行催化制氢或者生物质转化对于实现零碳经济非常重要。Ni基非贵金属是具有前景的电催化剂，Ni基材料的本征氧化还原能力导致具有催化活性，但是目前深入设计Ni催化位点的配位环境仍具有非常大的困难和挑战。

有鉴于此，中科院上海硅酸盐研究所王家成等报道通过阳极电化学原位氧化反应方法，将NiPx、NiSx、NiSex原位氧化为无定形Ni基羟基氧化物，发现NiOOH-POx具有最好的配位环境，能够显著改善Ni位点甲醇氧化为甲酸的电催化性能。

本文要点：

(1)

通过实验和理论计算方法结合，验证NiOOH-POx具有改善的OH*吸附和甲醇吸附能力，有助于催化反应生成CH3O*中间体。POx阴离子非常有效的调控Ni的d带中心，提高Ni-O化学键的共价成分，促进催化反应活性。

(2)

本文研究展示了通过调控含氧阴离子调控催化位点的配位环境对于有机分子转化反应的深入理解。

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参考文献

Li, S., Ma, R., Hu, J. et al. Coordination environment tuning of nickel sites by oxyanions to optimize methanol electro-oxidation activity. Nat Commun 13, 2916 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-30670-4

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30670-4



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