唐军旺等Nature Commun：光催化Pd单原子修饰氧缺陷In2O3甲烷氧化

纳米技术

2022-05-25

在温和条件通过光催化方法将CH₄氧化制备高附加值化学品是一种符合可持续发展的具有前景的路径，但是面临着转化率和选择性问题。

有鉴于此，伦敦大学学院唐军旺、西安交通大学Dong-Yuan Yang等报道通过420 nm可见光进行光催化，通过Pd原子和In₂O₃的氧空穴之间的协同催化反应，在光催化O₂活化CH₄转化中展示了优异的催化活性。

本文要点：

(1)

光催化剂生成C1氧化衍生物的速率达到100 μmol h^-1，其中CH₃OH和CH₃OOH的选择性达到82.5 %。反应机理研究结果显示，这种优异的催化反应性能来自于Pd单原子和氧缺陷能够增强产生空穴和更好的电荷传输。通过DFT计算模拟，发现O₂是反应生成CH₃OH的唯一氧来源，H₂O能够通过产生·OH促进CH₄活化，改善产物从催化位点脱附。

(2)

这项工作有助于理解单原子催化剂和氧空穴之间的协同作用改善催化活性和选择性。

参考文献

Luo, L., Fu, L., Liu, H. et al. Synergy of Pd atoms and oxygen vacancies on In2O3 for methane conversion under visible light. Nat Commun 13, 2930 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-30434-0

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30434-0