Nature Materials:中间层固态电解质中孔洞形成与锂枝晶生长的直接关系

使用金属锂负极的固态锂电池相比传统的液态锂离子电池能够提供更高的能量密度而且也更加安全。然而,金属锂枝晶会穿透固态电解质层导致电池内部短路,从而严重制约了固态锂电池的实用化发展。近日,印度科学研究所Naga Phani B. Aetukuri等在固态电解质与金属锂负极之间添加一个金属中间层证实了界面孔洞先于枝晶生长。
文章要点
1)研究人员发现,在金属锂枝晶生长的临界电流密度的2/3的大小时就可以观察到孔洞生长。计算结果表明,具有较高枝晶生长临界电流密度的层间材料在其与锂的界面上也具有最大的锂空位累积热力学和动力学势垒。该结果表明,即使在没有高堆叠压力的情况下,使用合适的金属中间层进行界面改性,也可以减少空洞生长的趋势,并提高固态电解质中枝晶生长的耐受性。
2)研究人员发现金属中间层降低了界面阻抗从而改善了锂循环的临界电流密度而无需大的堆积压力。在没有中间层的电池中,Li/SSE界面存在不连续性而相比之下在使用中间层的电池中预计会有一个连续的界面。在电接触不良或不连续的界面处,电化学电流绕过缺陷或孔洞,导致缺陷/孔洞边缘附近的局部电流密度集中。
参考文献
Vikalp Raj et al, Direct correlation between void formation and lithium dendrite growth in solid-state electrolytes with interlayers, Nature Materials, 2022
DOI: 10.1038/s41563-022-01264-8
https://www.nature.com/articles/s41563-022-01264-8
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