付宏刚等Nature Commun：氧化-还原成对电催化有机分子转化

纳米技术

2022-06-06

通过水作为反应氧化剂和还原剂，将有机化合物的电化学还原与电化学氧化反应组合，合成高附加值化学品的过程具有较大的意义，深入理解反应机理是改善催化剂的设计和发展有机分子电催化方法的关键。

有鉴于此，黑龙江大学付宏刚、闫海静等报道通过Fe-Mo磷化物异质结电催化剂进行有机分子的电化学氧化-还原配对反应机理。

本文要点：

(1)

发现水分子还原生成的H*活性物种用于还原有机化合物；在多种不同氧化物种（OH*, OOH*, O*）中，水分子氧化第一步生成的OH*自由基是有机分子氧化的活性物。

(2)

基于理论计算，提出了显式反应途径（explicit reaction pathways），以及这种成对电催化反应的优势。通过太阳能电池驱动成对电催化，当电流密度为100 mA cm^-2时，电压仅仅1.594 V，法拉第效率≥99 %，展示了优异的循环性能。这项工作展示了成对电催化能够作为一种通过可再生能量合成高附加值化学品。

参考文献

Yang, G., Jiao, Y., Yan, H. et al. Unraveling the mechanism for paired electrocatalysis of organics with water as a feedstock. Nat Commun 13, 3125 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-30495-1

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30495-1