Nat. Commun.：机器学习构筑共价键合碳的亚稳相图

艾玉

2022-06-07

传统的材料合成依赖于“热力学相图”来提供有关稳定相的信息。生成相图的传统方法涉及实验以提供相边界的初始估计，然后使用数学模型来拟合可用的实验数据点并推断到实验上无法进入的区域。这种方法与原子模拟和最近的数据挖掘技术相结合，已经建立了完善的详尽的热力学数据库。然而，在合成或加工过程中，材料可能被困在能量景观的局部最小值中，即处于亚稳态。预测、识别和映射亚稳态材料的自由能是一项复杂的数据密集型任务。

近日，伊利诺伊大学的Subramanian等人，通过将第一性原理计算，机器学习和高性能计算集成的方法，构建了碳亚稳态的相图。

本文要点：

1）该工作通过提供自由能尺度来引入亚稳态的替代表示，该尺度有助于识别亚稳相位位置及其非平衡程度。由于亚稳态相通常表现出奇异的性质，该尺度还有助于设计实验和加速亚稳相的发现。

2）该工作通过结合几种协同计算方法构建“亚稳相图”，包括基于遗传算法的结构搜索，深度学习加速的高通量自由能计算和多类支持向量机对相界进行分类，并使用具有代表性的单组分碳系统来证明该计算方法的有效性。此外，该工作构筑的亚稳相图解释了金刚石砧室中石墨高压高温加工过程中的几个实验观察结果。该成果为计算机辅助发现和设计合成亚稳材料奠定了基础。

Srilok Srinivasan，et al，Machine learning the metastable phase diagram of covalently bonded carbon，Nature Communications，2022

DOI：10.1038/s41467-022-30820-8

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30820-8