赵东元院士JACS:通过单分子界面限制组装构建独特的介孔碳超结构

构建具有独特的孔结构、可控的形貌、高度可及的表面积和吸引人的功能性的分级三维(3D)介观结构仍然是材料科学研究面临的巨大挑战。
近日,复旦大学赵东元院士,晁栋梁,李伟首次报道了一种单分子界面限制的组装策略,精确地合成了全新的介孔氮掺杂碳超结构。
文章要点
1)这种方法的关键特征是精细地操纵多巴胺前体选择性地在单胶束和二氧化硅表面上的组装和聚合,除了“地球卫星”二氧化硅@单胶束超颗粒的受限固体-固体单胶束-二氧化硅界面。在去除二氧化硅和单胶束后,成功地构建了独特的介孔碳超结构。
2)在这种超粒子中,中心有一个大的中空(∼300 nm),中空壳上均匀分布着一层超薄的球形介孔(∼22 nm)。同时,在每个小的球形介孔的内表面上也形成了一个小洞(4.0−4.5 nm),使超粒子完全相互连接。因此,这种介孔超微粒具有超高的可及表面积(685 m2 g−1)和良好的水下亲气性,这是传统的多孔材料所不能达到的。此外,还可以精确地控制介孔的大小(22−42 nm)、壳层厚度(4−26 nm),特别是中孔的数量(70−150)。这种方法能够精确地合成具有可切换构型的介孔超粒子,包括3D纳米球、纳米微囊和2D纳米片。
3)最后,作为概念验证,展示了这种介孔掺氮碳超结构作为一种先进的电催化剂的潜在用途,它具有0.82 V(vs. RHE)的高半波电位,5.8 mA cm−2的电流密度,以及良好的ORR耐久性。
参考文献
Zaiwang Zhao, et al, Constructing Unique Mesoporous Carbon Superstructures via Monomicelle Interface Confined Assembly, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c03814
https://doi.org/10.1021/jacs.2c03814
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