Angew：单颗粒纳米、组装体的电催化性能区别

纳米技术

2022-07-13

通过电催化方法，选择性的制备具有价值的化学品具有非常重要的意义，但是同时面临着巨大挑战。传统的方法中人们通过改善催化剂本身的方式改善电催化选择性。

有鉴于此，湖南大学周一歌、南京大学魏辉、新加坡南洋理工大学Chuhong Lin等报道通过纳米冲击电化学NIE（nano-impact electrochemistry）技术，研究单个LaNiO₃纳米立方体粒子、LaNiO₃纳米粒子组装体的过氧化氢还原反应HPRR（hydrogen peroxide reduction reaction）。

本文要点

（1）

研究发现，相比于组装体，在相同的反应动力学条件，单个随机移动的LaNiO₃纳米粒子的HPRR反应选择性发生改变，这种作用产生的原因是单个纳米粒子的传质得到显著的改善导致。

（2）

LaNiO₃作为一种钙钛矿氧化物，本身具有优异的HPRR电催化活性，相关研究发现LaNiO₃通过直接电化学还原H₂O₂机理进行电催化反应，以及通过电化学氧还原反应（ORR）进行H₂O₂化学分解和生成O₂。

作者结合实验和理论计算，系统性的研究LaNiO₃的单个纳米粒子或者LaNiO₃的组装体电催化HPRR电催化活性。非常有意思的一点是发现，单个LaNiO₃纳米粒子的直接HPRR/ORR的电催化反应电流比达到LaNiO₃纳米组装体的数值的四倍，说明通过形成单个纳米粒子，电催化活性得以改善。这种电催化活性的改善来自单个纳米粒子比组装体相比具有更好的传质能力，说明单个随机移动的纳米粒子能够改善电催化反应动力学，为设计新型电催化剂提供经验和指导。

参考文献

Yige Zhou, Rui Zhong, Xiaoyu Wang, Qianqian Tao, Jianhua Zhang, Chuhong Lin, Hui Wei, From Ensemble Electrochemistry to Nano-Impact Electrochemistry: Altered Reaction Selectivity, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202207270

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202207270