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Science:N掺杂碳材料ORR活性位点确认!

Jeff
2018-05-29


众所周知,N掺杂的碳材料表现出良好的ORR电化学活性,对于新能源体系的开发具有重要意义。然而,这类材料的ORR活性位点却不甚了然,不便于进一步开发更高性能的催化剂。

有鉴于此,日本科学家Takahiro Kondo和Junji Nakamura等人设计了一种模型催化剂:一种全新的石墨材料(高度取向的热解石墨HOPG),具有均匀的π结构和精确控制掺杂的N物种

 


图1. 反应机理


通过该模型催化剂,研究人员得出以下结论:

1)ORR活性由吡啶型N(pyridinic N)引起。

2)CO2吸附表明吡啶型N产生Lewis碱位点。

3N-掺杂的碳材料ORR活性位点是吡啶型N旁边具有Lewis碱性的碳原子


表1. N-HOPG与N-Graphene的ORR活性对比




图2. N-HOPG结构与元素分析和ORR性能



图3. N-HOPG催化活性



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Donghui Guo, Takahiro Kondo, Junji Nakamura et al. Active sites of nitrogen-doped carbon materials for oxygen reduction reaction clarified using model catalysts. Science, 2016, 351, 361-365.



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