俞书宏院士JACS:在中性介质中实现高效水电氧化的过渡金属−氧共价可调的管状纳米钙钛矿氧化物的一般合成

在中性pH的电解液中电解水制氢,不仅可以避免腐蚀和安全问题,扩大催化剂的选择范围,而且有望与人工光合作用和生物电催化相结合。然而,目前仍比较缺乏能够在中性溶液中进行高效催化缓慢析氧反应(OER)的多相催化剂。
近日,中科大俞书宏院士,高敏锐教授报道了以碲纳米线为模板,采用水热退火法合成了比表面积可达30~48 m2 g−1的多种纳米钙钛矿氧化物,包括13种管状纳米钙钛矿氧化物(TNPO),即A位掺杂(Ce,Pr,Nd,Sm,Gd)的LaCoO3,B位掺杂(Mn,Fe,Ni,Cu,Zn)的LaCoO3,以及A/B位双掺杂的LaCoO3。
文章要点
1)研究人员实现了从这一新的TNPO家族全面筛选出可以在中性pH溶液中进行高效OER的催化剂,发现OER活性与过渡金属−氧(B−O)键的共价性呈现典型的火山关系。
2)结果表明,在1M磷酸盐缓冲溶液(PBS,pH=7)中,Sm掺杂的LaCoO(Sm−LaCoO)催化剂具有最佳的B−O共价态,进而获得了迄今为止所报道的最佳本征OER电催化活性。
本工作为发现和优化金属氧化物向高效的中性pH OER催化提供了一种有效策略。
参考文献
Zi-You Yu, et al, General Synthesis of Tube-like Nanostructured Perovskite Oxides with Tunable Transition Metal−Oxygen Covalency for Efficient Water Electrooxidation in Neutral Media, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c02989
https://doi.org/10.1021/jacs.2c02989
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