裴启兵，Science！

小奇

2022-07-27

介电弹性体（Dielectric elastomers, DEs）因其大的电致驱动应变、高能量密度、快速响应速度和机械顺应性而赢得了人工肌肉的称号，所有这些都再现或在某些方面超过了天然肌肉的多功能性能。当DE薄膜夹在顺应电极之间时，它充当可变形电容器，被称为介电弹性体致动器（DEA）。在电压下，穿过DE的电场在电极之间产生强烈的静电相互作用，称为麦克斯韦应力，它会在厚度方向压缩薄膜并使其面积扩大。根据工作机理，高性能DE应具有足够高的弹性应变、较大的介电常数、较高的介电强度和不会过早失效的驱动稳定性。

定制弹性体的机电性能以满足所有这些要求一直具有挑战性，因此DE材料的选择受到限制。商用 3M 超高粘合 (VHB) 丙烯酸酯胶带和有机硅弹性体树脂是最广泛使用的 DE 材料。然而，VHB的粘弹性损失较高，而有机硅往往表现出较低的最大应变和介电强度。此外，许多柔软的常规弹性体表现出较长的应力应变平台，并且它们的性能受到机电不稳定性 (EMI) 的限制。在恒定电压下，电场随着 DE 薄膜厚度的减小而增加，导致应变逐渐增大，直至失效或导致不稳定的击穿。某些 DE 上的 EMI 可以通过在驱动前施加恒定应变（称为预拉伸）来抑制。然而，这需要一个刚性框架来保持施加的应变。

DE材料的开发取得了重要进展，包括具有优化交联网络的聚丙烯酸酯、瓶刷聚合物、互穿网络弹性体和高介电常数弹性体。据报道，双模网络化DE材料无需预拉伸即可抑制EMI。然而，它的最大应变较低。

鉴于此，加州大学洛杉矶分校裴启兵等人使用两种具有不同链长的交联剂构建了一种双模网络弹性体，并调制了其机电性能以实现高驱动性能。

主要技术点：

DE薄膜通过溶液处理制造并在紫外（UV）光下固化。双模网络中的长链段确保了较大的伸长率，第二个相对较短的链段提高了适度应变下的模量，以抵抗驱动期间迅速增加的麦克斯韦应力并抑制 EMI。

研究人员选择丙烯酸丁酯 (BA) 和丙烯酸异冰片酯 (IBOA) 作为共聚单体，分别降低了共聚物的模量并提高了韧性。它们对于降低预聚物溶液的粘度也很重要。选用高分子量聚氨酯二丙烯酸酯（UDA）CN9021作为柔性长链交联剂，并使用丙氧基化新戊二醇二丙烯酸酯（PNPDA）作为短链交联剂。使用2,2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮(DMPA) 和二苯甲酮 (BP) 用作共光引发剂，以确保通过薄膜的整体和表面完全固化。

系统的合成策略

研究人员开发了系统的合成策略来调整双模系统的应力应变响应和粘弹性。

1）首先，使用具有更柔软和更延伸链的短链交联剂来代替先前探索的短而坚硬的分子，例如己二醇二丙烯酸酯（HDDA），从而实现更可调的拉伸性和拉伸强度。通过改变短链交联剂 PNPDA 的浓度，可以进一步控制交联密度/凝胶分数以及应力应变响应。在没有 PNPDA 的情况下，DE 显示出与非预拉伸 VHB 相似的长应力应变平台。借助双模网络结构，该DE在其非高斯区域达到临界拉伸比后会变硬，从而可以抑制 EMI。随着交联密度的增加，该临界拉伸比向更小的值移动。

2）其次，优化了 DE 网络中的氢键浓度，以修改粘弹性，同时保持其应力-应变关系。添加了少量丙烯酸 (AA) 共聚单体，其提供侧基以与自身以及CN9021和PNPDA交联剂上的–NH–基团形成氢键。

3）然后，在室温和低频下，DE 的机械损耗因子（一种粘弹性的测量值）从 ~0.22 降低到 ~0.11，而不会改变应变硬化行为和高弹性。添加 AA 后，氢键部分取代了网络中的共价交联键。氢键作为弱物理交联，可以动态解离，导致网络中较低的玻璃化转变温度 (Tg) 和较高的链移动性。随着更多 AA 的加入，氢键变得高度集中，共价键的密度降低，从而导致驱动性能受到抑制。在高于20 Hz的频率下，DE 的储能模量和损耗因数也迅速增加。

因此，最终确定了具有 10 wt% 的PNPDA 和 2.5份丙烯酸的DE为可加工的高性能介电弹性体 (PHDE) 组合物，用于薄膜制备和器件制造。PHDE 表现出190%的最大面积应变，并在 2Hz时保持高于 110% 的应变而无需预拉伸。

图|用软交联剂和氢键合成双模网络化 DE，以实现高性能驱动

性能优异

PHDE在工作时表现出高稳定性。PHDE 的最大能量和功率输出密度优于天然肌肉和近年来开发的 DEA，且可实现轻量化、能量密集的驱动系统。一个 PHDE 薄膜被证明可以将一个重 20 倍的铝球扔到 12.1 厘米高，达到约 10% 的能量转移效率。基于单层 PHDE 致动器的微型跳跃机器人达到 1.2 厘米的高度，是该跳跃系统理论高度的约 67%。

图|PHDE的能量密度和功率密度特性

干式堆叠方法

为了在低压下扩大DEA的能量和功率输出，研究人员还开发了一种干堆叠方法来制造多层 DEA。与湿式堆叠方法相比，该干式堆叠方法显示出许多优势。它与成熟的大规模材料加工技术兼容，薄膜尺寸和厚度可以轻松调整。由于薄膜制备、电极沉积和层压可以并行进行，因此该过程非常有效。此外，多层致动器保持高响应速度，在2 Hz时达到约 110% 的应变，在20 Hz时达到约 60% 的应变。此外，该干式堆叠方法可以随着层数线性增加力、能量和功率输出，并且减少不到 20%。

图|通过干式堆叠方法的多层 PHDE 执行器

新型执行器的设计

多层PHDE堆叠可实现新的执行器设计。为此，研究人员制造了蜘蛛执行器和多功能滚动执行器。其可调节的流速、紧凑性、重量轻、低噪音和高机械合规性使其成为柔性医疗植入物和软机器人的有前途的设备。

图|由多层 PHDE 启用的执行器

参考文献：

A processable, high-performance dielectric elastomer and multilayering process. Science 2022.

DOI: 10.1126/science.abn0099

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abn0099