ACS Catal.:木质纤维素光催化重整制氢及增值生物化学品

2022-09-05
木质纤维素是地球上最丰富的生物质形式,其高效的产氢和增值生化生产的价态为缓解当前面临的能源短缺提供了一种有前途的战略。然而,有毒有机溶剂的要求、不理想的转化率和生物化学物质的低选择性使得有效的生物质光精炼具有挑战性。
近日,东莞理工学院Sheng-Gui Chen,南京林业大学Xiaofei Yang,Zupeng Chen报道了一种利用三聚氰酸、三聚氰胺和Pt-(NH2-bpy)2预构的超分子组装热分解制备的聚合物碳氮光催化剂,有效地转化了包括纤维素、半纤维素和木质素在内的木质纤维素。
文章要点
1)优化后的催化剂在427 nm发光二极管光源照射下,葡萄糖水溶液的析氢速率为3.39 mmol g−1 h−1,是原始氮化碳的9倍以上。该体系对葡萄糖的转化率为100%,对乳酸的选择性为86%。
2)密度泛函理论(DFT)计算证实,铂的引入显著降低了水还原为氢的活化能垒,并促进了葡萄糖异构化生成的果糖的C-C键的选择性断裂,而电子密度向邻近键的转移削弱了该键,这是促进乳酸产生的关键步骤。
这项工作为生物质光精炼制氢与增值生化生产的耦合提供了一种有效且有前景的策略。
参考文献
Eryu Wang, et al, Solar-Driven Photocatalytic Reforming of Lignocellulose into H2 and Value-Added Biochemicals, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.2c02624
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02624
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