Science：室温可控合成钙钛矿量子点

纳米技术

2022-09-09

胶体钙钛矿量子点纳米晶是一种受到人们广泛关注的荧光量子点材料，钙钛矿量子点的光电性质与量子点的粒径和形貌密切相关。通常胶体量子点的合成过程在亚秒时间尺度通过离子复分解反应方式合成，因此合成过程的条件难以控制。

有鉴于此，苏黎世联邦理工学院Maksym V. Kovalenko等报道一种室温合成单分散的APbBr₃（A=Cs, 甲脒, 甲铵）量子点的方法，这种方法生成的量子点粒径在3-13 nm之间可调控，这种合成方法中能够将成核与生长在时间上分开，而且通过反应物PbBr₂与作为单体溶质的A[PbBr₃]之间的动态平衡，显著降低量子点纳米晶的成核与生长速率。

本文要点

（1）

作者发现仅仅通过降低反应温度、试剂浓度的方式调节反应参数，无法实现缓慢生成粒径较小的单分散量子点。因此，作者尝试通过多种试剂之间的动态平衡实现调节钙钛矿量子点的生长，这种化学平衡需要满足多个要求：生长不能被竞争性过程所阻碍（配位作用较强的capping配体在量子点表面结合/或取代），这种capping配体通常在合成过程中用于稳定量子点。

（2）

发现三辛基氧化膦（TOPO, trioctylphosphine oxide）能够与PbBr₂形成复合物、与Cs[PbBr₃]单体溶质结合、而且能够以表面弱配位的方式结合在量子点晶核表面。合成后，通过反应体系中加入强结合力配体的方式将生成的量子点分离。通过这种方法，能够在室温30 min内合成，能够通过原位光谱表征研究反应合成过程。这种方法能够以100 %的转化率合成粒径为3-13 nm的CsPbBr₃量子点。

（3）

合成的量子点的线性吸收光谱发现具有高达4个激子跃迁，作者发现激子的跃迁受到量子点尺寸限域的影响，同时激子跃迁的性质与A位阳离子无关。实验结果得到的激子跃迁能量（25000个单独光谱的数据结果）与通过有效质量/k·p模型给出的结果一致。

参考文献

Quinten A. Akkerman, Tan P. T. Nguyen, Simon C. Boehme, Federico Montanarella, Dmitry N. Dirin, Philipp Wechsler, Finn Beiglböck, Gabriele Rainò, Rolf Erni, Claudine Katan, Jacky Even, Maksym V. Kovalenko*, Controlling the nucleation and growth kinetics of lead halide perovskite quantum dots, Science 2022,

DOI: 10.1126/science.abq3616

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abq3616