北大马丁JACS：Pd1-Cu1双原子催化剂用于低温乙炔半加氢

Nanoyu

2022-09-28

在乙炔半氢化反应中，与金属纳米颗粒催化剂相比，具有最高金属利用效率的原子分散金属催化剂或单原子催化剂(SACs)显示出优异的乙烯选择性。然而，这些催化剂通常在相对较高的温度下工作。在保持高选择性的同时实现低温反应性仍然是一个挑战。通过使第一金属原子与第二相邻金属原子配位来合理地定制第一金属原子的配位环境有望提高SACs的固有反应性。

近日，北京大学马丁教授，中科院金属所Hongyang Liu报道了通过在有缺陷的ND@G杂化基底上顺序沉积Cu和Pd来构建原子分散的Pd₁-Cu₁双原子催化剂（记为Pd₁Cu₁/ND@G）。

文章要点

1）采用强静电吸附和沉积−沉淀法相结合的方法制备了Pd₁Cu₁/ND@G催化剂。Pd₁Cu₁/ND@G包含一个独特的键合Pd-Cu原子对结构。Cu原子与三个C原子配位，而键合的Pd原子与一个C原子结合。

2）研究人员发现锚定在ND@G载体上的Cu原子改变了二次沉积的Pd原子的空间和电子性质，在费米能级附近显示出增强的电子控制作用。

3）这种独特的双原子结构促进了乙炔的吸附，加速了氢气的吸附和解离，使氢气和乙炔之间的竞争吸附转变为非竞争吸附。这最终改变了乙炔加氢反应的反应路径，降低了反应势垒，从而获得了低温下高活性的乙炔半加氢催化剂。

参考文献

Fei Huang, et al, Low-Temperature Acetylene Semi-Hydrogenation over the Pd₁−Cu₁Dual-Atom Catalyst, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c07208

https://doi.org/10.1021/jacs.2c07208