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Angew:铜/氧化锌单原子催化剂上CO2加氢：水促进甲醇的瞬态合成

NavyLIu
2022-09-30


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利用可再生的氢气使二氧化碳氢化，为可持续的碳循环提供了一种极具前景的方法。然而，水在二氧化碳加氢过程中的作用仍存在争论。在此，中国科学技术大学 Li Hongliang团队通过研究发现，水含量过低或过高都会阻碍Cu/ZnO催化剂上的甲醇合成。

本文要点：

1) 对于ZnO载体上的Cu单原子催化剂，在170℃，30 bar（CO2:H2=1:3）条件下，水的最佳含量为0.11 vol.%。引入最佳含量的水后，甲醇选择性立即达到99.1%，同时CO2的转化率呈火山型趋势，且最大值为4.9%。

2) 作者通过机理研究发现，水在H原子和CO2/中间体之间起桥梁作用，从而促进COOH*和CH2O*的转化。活性增强伴随着产生更多的水通过水煤气转换反应与CO反应，致使甲醇选择性增加。

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参考文献：

Wenlong Wu, Yanan Wang, Lei Luo, Menglin Wang, Zhongling Li, Yue Chen, Zhiqi Wang, Jingbo Chai, Zeyan Cen, Yongliang Shi, Jin Zhao, Jie Zeng, Hongliang Li CO2 Hydrogenation over Copper/ZnO Single-Atom Catalysts: Water-Promoted Transient Synthesis of Methanol (2022)

DOI: 10.1002/anie.202213024

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202213024




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