EES：碳酸盐电解液中Si和Cu衬底上的锂沉积机理
NavyLIu
电化学锂沉积发生在快速充电锂离子电池和锂金属电池中。锂沉积物的形态决定了沉积/剥离反应的可逆性，并影响其内部短路的趋势，因此决定了锂离子和锂金属电池的性能和安全性。截止目前，许多不同的锂沉积形态已经被观察到，包括半球形、颗粒状、柱状、晶须状和树枝状。然而，锂矿床如何发展成不同的形态在很大程度上仍然是个谜。北京化工大学王峰、牛津、犹他大学高涛报道了碳酸盐电解液中Si和Cu衬底上的锂沉积机理。
本文要点：
1) 作者将电子成像、光学成像、分子动力学模拟和电化学测试与理论分析相结合，揭示了锂在商业碳酸盐电解质中在硅和铜衬底上生长的机理。通过比较不同电流、容量和温度下锂沉积的图像，分析了锂的生长动力学。对于Si衬底，发现与电流密度无关的3D-2D生长机制。对于Cu衬底，在准平衡条件下生长遵循3D-2D机制，但在高电流密度下转变为不同的机制，从1D Li晶须到2D Li岛生长。定量分析了两种衬底上晶须生长的趋势，并确定了其对电流密度的依赖性。
2) 在临界电流密度（Jw＝0.79±0.10mA cm-2）以上，Cu上的所有Li沉积物都变成晶须，而Si衬底的Jw（＞10mA cm-2）大得多，导致几乎没有晶须形成。此外，作者还确定了晶须生长、库仑效率和内部短路趋势之间的相关性。
Sun Junhui et.al Lithium deposition mechanism on Si and Cu substrates in the carbonate electrolyte EES 2022
DOI: 10.1039/D2EE01833K
https://doi.org/10.1039/D2EE01833K
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