AEM：酸性溶液中碳基非金属催化剂催化氧还原反应的降解机理及强化策略

NavyLIu

2022-11-12

碳基非金属催化剂（CMFC）远未商业化，主要原因是其在酸性环境中的氧还原反应（ORR）性能差，但原因尚不清楚。有鉴于此，中山大学王成新研究了酸性溶液中碳基非金属催化剂催化氧还原反应的降解机理及强化策略。

本文要点：

1) 通过研究杂原子（N、B、P、S、Se和Te）掺杂的还原石墨烯氧化物，发现CMFC的酸性ORR性能的降解机制与碳sp2晶格中的含氧缺陷有关，该缺陷表现出低至0.44V的过电位，但对氧分子的捕获能力较弱。这些发现不仅修正了先前报道的CMFC基面活性位点建模策略，而且突出了这些活性位点与三配位VIA组元素（XC₃）之间的联系。

2) 进一步的计算表明，XC₃二聚体可以有效地增强酸性ORR性能，因此2D三方碳硫族化合物C₆X（X=S、Se和Te）被设计为酸性ORR催化剂，因其含有均匀分布的基面活性位点，并表现出低过电位和对氧分子的强捕获能力。

参考文献：

Li Yan et.al Degradation Mechanism and Enhancing Strategies of Oxygen Reduction Reaction Catalyzed by Carbon-Based Metal Free Catalysts in Acidic Solution Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202203159

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202203159