Adv. Mater.:高熵方法设计锰氧化物中强关联功能

钙钛矿锰氧化物表现出的与技术相关的强相关现象,例如庞磁电阻(CMR)和金属-绝缘体转变(MIT),由多个竞争磁电相的共存驱动和增强。这种磁电不均匀性是由固有的晶格-电荷-自旋-轨道相关性决定的,而这些相关性又是通过化学置换、电荷掺杂或应变工程在锰氧化物中定制的。最近发现的高熵氧化物(HEOs),由于在给定的亚晶格上存在多主阳离子,表现出包裹在单一结晶相中的固有磁电相分离的迹象。
达姆施塔特工业大学Abhishek Sarkar等将高熵(HE)概念与通过在一系列单相正交的HE-锰氧化物(HE-Mn),(Gd0.25La0.25Nd0.25Sm0.25)1-xSrxMnO3 (x = 0 – 0.5)中空穴掺杂的标准性质控制结合起来。
本文要点:
(1)
高分辨率的透射显微镜揭示了迄今为止HEOs中未知的晶格缺陷:孪晶、堆垛层错和缺面。磁强计和电子测量推断出三种不同的基态——绝缘反铁磁、非穿透金属铁磁和长程金属铁磁——共存或/和竞争,这是空穴掺杂和多阳离子复杂性的结果。因此,在多晶颗粒中观察到源于MIT的CMR≈1550%,与大块常规锰氧化物的最佳已知值相匹配。
(2)
因此,这个最初的案例研究强调了高熵设计方法提供的强相关氧化物协同发展的潜力。
参考文献:
Sarkar, A., Wang, D., Kante, M.V., Eiselt, L., Trouillet, V., Iankevich, G., Zhao, Z., Bhattacharya, S.S., Hahn, H. and Kruk, R. (2022), High Entropy Approach to Engineer Strongly-Correlated Functionalities in Manganites. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2207436.
DOI: 10.1002/adma.202207436
https://doi.org/10.1002/adma.202207436
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