AM：部分氮化的镍纳米团簇在超低过电位下实现了节能的电催化CO2还原为CO

Nanoyu

2022-11-23

电催化二氧化碳还原反应（CO₂RR）为生产高附加值化学品的同时降低二氧化碳排放量提供了一种很有前途的策略。目前，CO₂RR面临的一个巨大挑战是如何通过降低过电位来提高能源效率。

近日，中科院化学研究所Zhimin Liu制备了N掺杂碳纳米管(NCNT)负载的Ni SAs（SANi/NCNT）、部分氮化Ni纳米团簇（NiN_x/NCNT）和含Ni SAs的Ni纳米颗粒（SANi-Ni/NCNT）催化剂。

文章要点

1）结果表明，Ni含量为10.2 wt.%的NiN_x/NCNT对CO₂-CO的起始过电势为16 mV，是迄今为止用于CO₂RR的最低值。在-0 .272 V的低电势下，CO的法拉第效率(FE_CO)>99.0%，表现出远远优于所合成的SANi/NCNT和SANi-Ni/NCNT催化剂的性能，也优于最先进的Au纳米催化剂。

2）在流动池中，只需要-0.323 V的电位就可以达到100 mA cm^-2的CO部分电流密度。在-0.272~-0.402 V的电位范围内，阴极能量效率达到80.0%以上，在-0.272 V时达到最大值86.9%。此外，NiNx/NCNT在-0V的低电位下的CO生成速率为43.0 mol g^-1 h^-1。

3）密度泛函理论（DFT）计算表明，NiN_x纳米团簇的吉布斯自由能比孤立的NiSAs低。有趣的是，当NiN_x/NCNT应用于膜电极组件(MEA)与析氧反应(OER)耦合时，仅需2.13 V的电池电压即可达到100 mA cm^-2的电流密度，总能效为62.2%。因此，由此得到的NiN_x/NCNT在低成本转化二氧化碳方面具有很大的应用潜力。

参考文献

Runyao Zhao, Partially Nitrided Ni Nanoclusters Achieve Energy-Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction to CO at Ultralow Overpotential, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202205262

https://doi.org/10.1002/adma.202205262