ACS Nano:原子分辨率可视化高熵萤石氧化物从无定形前体的形成

高熵氧化物(HEOs)在组成和晶体结构方面具有很大的调节空间,为改善催化、储能和热障涂层等应用中的材料性能提供了可能性。在原子尺度上理解HEOs的成核和生长机制对其结构和功能的设计至关重要,但仍然具有挑战性。
近日,西安交通大学Hongjie Wang,北卡罗来纳州立大学Wenpei Gao使用溶胶-凝胶工艺制备了高熵(La0.2Er0.2Sm0.2Yb0.2Y0.2)2Ce2O7的聚合物前体,这是一种用于热障涂层和隔热材料的候选材料,并将其用作模型系统来研究其形成过程中的形态和元素演变。
文章要点
1)研究人员对非原位合成的样品进行原子分辨率STEM成像和元素分析。此外,还进行了原位STEM成像,以监测整个HEFO生长过程,使用气室TEM支架模拟典型合成中使用的加热和气体条件。
2)研究结果结合了原子分辨率的异位和原位成像,显示了单相HEFO微晶形成过程中无序-有序转变的多个阶段。这些阶段包括无定形聚合物前体的氧化、低温热解过程中氧化物颗粒的成核和颗粒生长、小氧化物颗粒溶解到过冷液体中以及较高温度下液体的熵驱动重结晶。
这种基于实验的相图为合成不同形貌的HEFO纳米粒子提供了有益的指导。
参考文献
Lei Su, et al, Visualizing the Formation of High-Entropy Fluorite Oxides from an Amorphous Precursor at Atomic Resolution, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c09760
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c09760
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