JACS：水作氧化剂实现常温下甲烷和一氧化碳直接光催化合成醋酸

Nanoyu

2023-01-03

甲烷直接官能化选择性地合成增值化学品仍然是现代科学面临的主要挑战之一。醋酸是当今一种重要的工业化学品，它主要是由昂贵且不环保的甲醇在均相催化剂上进行羰化反应而获得。

近日，里尔大学Andrei Y. Khodakov展示了一种新的光催化途径，在常温下，CH₄、CO和H₂O在由TiO₂载体和Pt₁锚定的NPW（(NH₄)_xPW₁₂O₄₀）亚纳米团簇组成的复合材料上直接转化为AcOH。

文章要点

1）该光催化剂能够选择性稳定地合成乙酸乙酯，液相选择性大于90%，生成浓度为5.7 mmol L⁻¹的醋酸溶液，液相选择性大于90%，周转数（TON）约为99。

2）研究发现，在光生载流子的驱动下，CH₄被·OH自由基活化，并与吸附在Pt₁表面中心的CO分子反应，生成乙酰基。乙酰基的进一步氧化产生了AcOH。

参考文献

Chunyang Dong, et al, Direct Photocatalytic Synthesis of Acetic Acid from Methane and CO at Ambient Temperature Using Water as Oxidant, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c10840

https://doi.org/10.1021/jacs.2c10840