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Nature Commun:强还原性氰基芳烃光催化剂的生成和分解

纳米技术
2023-01-06


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氰基芳烃光催化剂表现优异的自由基阴离子介导光催化氧化还原催化活性,因此受到人们的广泛关注,但是人们对氰基芳烃光催化剂自由基阴离子物种生成/淬灭的影响因素并不清楚。

有鉴于此,首尔大学Min Sang Kwon、西班牙马德里先进材料研究所(IMDEA) Reinhold Wannemacher、Johannes Gierschner等报道在广泛应用的光催化氧化还原反应条件研究氰基芳烃阴离子光催化剂的形成/分解。

本文要点

(1)

作者筛选了各种不同的氰基芳烃光催化剂,发现通过高效率的生成长寿命三重激发态(T1)的方式能够产生具有较高激发态还原电极电势(Ered*)的PC·-。通过研究光催化还原脱卤反应的性能深入研究PC·-,在光催化氧化还原模型反应,发现脱卤反应速率和光催化剂PC·-的光降解速率同时发生,催化脱卤反应和光催化剂降解的反应速率变化关系与光催化剂向底物进行电子转移的速率和光催化剂的立体结构性质有关。

(2)

基于对光催化剂PC·-的形成和降解机理,发现当PC担载量仅为0.001 mol %,通过高效产生还原性PC·-能够非常有效的进行光催化氧化还原脱卤反应。这项工作为研究氰基芳烃阴离子光催化剂的光催化氧化还原反应提供帮助。

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参考文献

Yonghwan Kwon, Jungwook Lee, Yeonjin Noh, Doyon Kim, Yungyeong Lee, Changhoon Yu, Juan Carlos Roldao, Siyang Feng, Johannes Gierschner, Reinhold Wannemacher & Min Sang Kwon, Formation and degradation of strongly reducing cyanoarene-based radical anions towards efficient radical anion-mediated photoredox catalysis, Nature Commun 2023

DOI: 10.1038/s41467-022-35774-5

https://www.nature.com/articles/s41467-022-35774-5




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