Nano Lett: 用X射线散射观察TOPO/PbBr2合成中CsPbBr3纳米晶体的生长和自组装

胶体卤化铅钙钛矿纳米晶体(LHP-NC)的快速生长阻止了小的单分散晶体的可控合成和对反应机理的深入了解。最近,基于稀释TOPO/PbBr2前体和亚磷酸二异辛酯封端配体的LHP-NCs合成速度要慢得多。近日,瑞士联邦材料科学与技术研究所Federico Montanarella、Maksym V. Kovalenko利用X射线散射观察TOPO/PbBr2合成中CsPbBr3纳米晶体的生长和自组装。
本文要点:
1) 作者通过基于原位同步加速器的小角度X射线散射和光学吸收光谱对LHP-NCs合成中的成核、生长和自组装进行观测,并发现分散的3nm Cs[PbBr3]团聚体是关键的中间物种:首先,它们缓慢成核成晶体,然后释放Cs[Pb Br3]单体以进一步生长晶体。
2) 作者报道了基于油酸配体的低Cs[PbBr3]单体浓度反应的优点,还研究了在溶剂中生长的纳米晶体达到临界尺寸11.6nm时发生的自发超晶格形成机制。通过对散射数据随时间的定量分析,作者确定了自组装机制,该机制首先通过形成一维超结构,然后结合形成三维NC晶格。
Federico Montanarella et.al Growth and Self-Assembly of CsPbBr3 Nanocrystals in the TOPO/PbBr2 Synthesis as Seen with X-ray Scattering Nano Lett 2023
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c04532
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c04532
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