PNAS: 用于提高电催化合成氨活性和选择性的N掺杂碳铁异质界面

NavyLIu

2023-01-11

废硝酸盐（NO₃⁻）电化学转化为有价值的氨（NH₃）是一种经济、环保的可持续NH₃生产技术。它有利于解决环境中氮污染问题，也是当前Haber–Bosch NH₃生产工艺的有效替代方案。然而，在电化学合成氨中存在竞争性副反应，即析氢反应，急需设计具有高选择性的高效、稳定的电催化剂。近日，清华大学李淼报道了用于提高电催化合成氨活性和选择性的N掺杂碳铁异质界面。

本文要点：

1) 作者通过对包裹在N掺杂碳中的Fe纳米颗粒进行合理设计(Fe@N₁₀-C)，使其对电化学合成氨具有高NH₃选择性和高催化活性。作者通过氮掺杂构建了一种具有新活性位点的催化剂，它活化了相邻的碳原子，并增强了金属到碳的电子转移，从而产生了高催化活性。此外，这些掺杂的N位点在NO₃^-电还原中起着关键作用。

2) 因此具有最佳N掺杂的Fe@N₁₀-C纳米颗粒具有优异的催化性能，即具有125.8±0.5 mg N g_cat⁻¹ h⁻¹的高NO₃^-去除能力和接近100%（99.7±0.1%）的选择性。该催化剂具有2647.7μg h⁻¹ cm⁻²的NH₃生成率和91.8±0.1%的高法拉第效率。该工作为氮掺杂碳铁催化应用提供了一条新路线，并为解决能源和环境问题铺平了道路。

参考文献：

Zhang Shuo et.al N-doped carbon–iron heterointerfaces for boosted electrocatalytic active and selective ammonia production PNAS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2207080119

https://doi.org/10.1073/pnas.2207080119