Angew综述：设计复合NRR电催化剂

纳米技术

2023-01-25

电化学固氮是替代Haber-Bosch过程的可行人工固氮反应方法，但是发展高活性和选择性的电催化NRR反应具有非常大的挑战。通常NRR反应需要在催化活性和选择性之间权衡，为了解决这个困难和挑战，人们提出了通过构筑多组分电催化剂，并且调控和发展互补形式的电子结构，能够使用每个组分的优势，并且优化多步反应的每个步骤。

有鉴于此，东华大学丁彬(Bin Ding)、俞建勇(Jianyong Yu)等报道对具有互补电子结构的多组分电催化剂的设计、性能、机理等总结和综述，特别对N₂和d-，p-，f-区元素之间的相互作用进行总结，从而有助于理解如何克服催化活性和催化选择性之间均衡的挑战。

本文要点

（1）

在这篇综述中，对多组分电催化剂的设计、性能、机理等方面进行总结。讨论电催化剂NRR反应的标度关系，以及准确和定量表征NRR电催化反应。这些研究为发展高性能电催化剂从而推动电催化合成NH₃实现工业化提供机会和帮助。

（2）

目前人们发现电催化技术能够促进在温和条件进行NH₃的绿色合成，但是目前的电催化剂性能仍无法满足要求。多组分电催化剂能够通过互补性的多组分设计方式（通过利用催化剂的不同组分和N₂的独特相互作用）打破催化活性和催化选择性之间的局限性，并且最大化的增加其中每个组分的作用。由于电催化剂能够通过互补性的组分进行优化电子结构，电催化剂能够优化σ-供体和π-反馈作用，从而能够吸附和活化惰性N₂分子。而且，通过抑制竞争性HER反应，限制质子接触催化活性位点，电催化剂能够选择性的活化N₂。因此，通过这种设计方式，电催化剂能够摆脱标度关系的限制，实现同时改善催化活性和选择性。

参考文献

Siyu Qiang, Fan Wu, Jianyong Yu, Yi-Tao Liu, Bin Ding, Complementary Design in Multicomponent Electrocatalysts for Electrochemical Nitrogen Reduction: Beyond the Leverage in Activity and Selectivity, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202217265

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202217265