Nature Communications:CsPbBr3卤化物钙钛矿中声子驱动的激子内拉比振荡

2023-02-24
将电磁辐射通过例如外部光学腔中的共振光场等方式与物质耦合,在纳米尺度上编辑功能材料的光电性质方面极具潜力。近日,来自卡尔·冯·奥西茨基大学物理研究所的Antonietta De Sio等人证实,即使是由相干晶格运动诱导的内部场也可以用于控制CsPbBr3卤化物钙钛矿晶体中的瞬态激子光学响应。
文章要点:
1) 在共振光激发下,二维电子光谱显示激子峰结构以100fs的周期持续振荡达~2ps,其不匹配晶体的任何声子模式的频率,只有在超过2ps的时间,溴化铅晶格的两个低频声子才会主导动力学;
2) 此外,通过一种不寻常的激子-声子耦合发现,该耦合在低频声子驱动的1s和2p激子之间引起了非共振100fs拉比振荡,因此,卤化物钙钛矿中电子-声子耦合的传统模型不足以解释这些结果,该研究提出的将特征低频声子场耦合到卤化物钙钛矿中的激发内跃迁,作为控制这些材料非简谐响应的关键,有望建立提高其光电性能的新途径。
参考资料:
Nguyen, X.T., Winte, K., Timmer, D. et al. Phonon-driven intra-exciton Rabi oscillations in CsPbBr3 halide perovskites. Nat Commun 14, 1047 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-36654-2
https://doi.org/10.1038/s41467-023-36654-2
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