Angew：FeZn双原子对催化ORR

纳米技术

2023-03-01

通过单原子催化剂进行氧还原反应能够实现可持续前景的能量转换器件。但是原子尺度控制合成单原子催化剂并且解决ORR的缓慢反应动力学具有较大的挑战和困难。

有鉴于此，悉尼科技大学汪国秀（Guoxiu Wang）、刘浩（Hao Liu）、张晋强（Jinqiang Zhang）、伍伦贡大学Wei-Hong Lai等报道通过双功能配体辅助方法预先控制杂原子的距离，在碳基底上构筑合成Fe-Zn双原子对位点催化剂，能够实现直接切断O-O化学键，显著提高酸性ORR反应动力学。

本文要点

（1）

担载于碳基底上的Fe-Zn双原子对催化剂展示了优异的ORR电催化活性，酸性电解液的超高ORR半波电位为0.86 V vs. RHE。实验数据和理论计算结果说明，Fe-Zn双原子对的间距为3 Å，这导致催化剂能够在杂双原子和氧分子之间的相互作用，实现优异的ORR电催化活性。

（2）

这项工作为从原子尺度控制合成单原子催化剂提供帮助，展示了ORR电催化反应机理的局限。DFT理论计算结果说明，通过均匀的电荷和电子转移，实现更好的弱化O-O σ化学键，促进切断O-O化学键。

参考文献

Yuhan Xie, Xin Chen, Kaian Sun, Jinqiang Zhang, Wei-Hong Lai, Hao Liu, Guoxiu Wang, Direct Oxygen-Oxygen Cleavage through Optimizing Interatomic Distances in Dual Single-atom Electrocatalysts for Efficient Oxygen Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202301833

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202301833