Nature Commun：通过机器学习预测化学反应的过渡态

纳米技术

2023-03-02

对于理解化学反应的机理、探索反应的网络而言，理解催化反应的过渡态结构非常重要。虽然目前理论计算在过渡态计算方面得到显著发展，但是搜索过渡态的理论计算仍是个非常困难的问题和挑战，这是因为构建初始结构非常困难，而且计算过渡态耗费大量计算资源。

有鉴于此，韩国科学技术信息研究所(KISTI) Sunghwan Choi报道建立机器学习模型，能够预测有机化学反应的过渡态结构。这种理论计算机器学习模型能够对包含反应物、产物、线性内插结构的原子对的反应预测过渡态结构。

本文要点

（1）

建立的过渡态模型表现优异的准确性，特别是能够对化学键的生成或者切断进行非常精确的预测。预测的量子化学鞍点优化的过渡态成功率达到93.8 %，优化后能量误差小于0.1 kcal mol^-1的比例达到88.8 %。

能够探索有机化学反应的多重反应路径，有助于起始态结构的搭建、过渡态优化、搜索反应路径。

（2）

这项工作提出的机器学习模型，能够预测单一步骤化学反应的过渡态，而且能够对特定原料和产物分子的多重过渡态。对有机化学反应数据库进行计算模拟，作者发现这个模型比其他模型的准确度更好，特别是预测化学键的生成和切断。

参考文献

Sunghwan Choi, Prediction of transition state structures of gas-phase chemical reactions via machine learning, Nat Commun 14, 1168 (2023). 

DOI: 10.1038/s41467-023-36823-3

https://www.nature.com/articles/s41467-023-36823-3