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Adv Mater:Cu催化制备乙烯氯的机理

纳米技术
2023-03-26


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Cu催化剂具有无毒和稳定性好的优势,被认为是通过乙炔的氯氢化反应制备Hg乙烯氯的重要催化剂,但是人们对Cu催化剂的纳米结构并不了解。

有鉴于此,苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez等报道通过调控金属前驱体、调控煅烧温度的方式制备Cu纳米粒子或者Cu单原子催化剂,并且分别将其担载于碳基底的修饰氯原子、不修饰氯配体形式。

本文要点

(1)

通过催化剂的催化反应活性表征,发现单原子催化剂在各种不同催化剂中,表现稳定的制备乙烯氯性能。通过先进的显微表征、原位光谱表征、理论计算模拟,说明不管催化剂的起始纳米结构,该反应过程生成低价态单原子Cu(I)Cl催化位点

(2)

各种表面氧官能团能够稳定单原子CuClx物种,从而稳定纳米粒子。位点的结构并不会影响乙炔的吸附、不会影响关键中间体物种的稳定。通过催化剂的寿命过程表征发现,Cu催化剂比目前的高活性催化剂相比更有环境优势。这项工作有助于更加深入理解优化金属催化剂,展示Cu催化剂是一种符合可持续发展要求的制备氯乙烯催化剂。

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参考文献

Dario Faust Akl, Georgios Giannakakis, Andrea Ruiz-Ferrando, Mikhail Agrachev, Juan D. Medrano-García, Gonzalo Guillén-Gosálbez, Gunnar Jeschke, Adam H. Clark, Olga V. Safonova, Sharon Mitchell, Núria López, Javier Pérez-Ramírez, Reaction-Induced Formation of Stable Mononuclear Cu(I)Cl Species on Carbon for Low-Footprint Vinyl Chloride Production, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202211464

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202211464




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